1941 ging er auf Einladung von Georges Bruhat nach Paris, um zunächst provisorisch die Physik-Abteilung an der ENS zu leiten. 1952 erhielt er eine Professur an der Faculté de Science in Paris. 1953/54 war er Gastprofessor in Löwen.
Kastler entwickelte zusammen mit Jean Brossel wichtige spektroskopische Methoden in der Atomphysik, wie die Doppelresonanzmethode (Kopplung optischer Anregung und Mikrowellen-Anregung) und vor allem den Effekt des "optischen Pumpens". Dieser lieferte die Grundlagen für die Theorie des Masers und des Lasers. Er war Direktor des Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne des ENS ab 1951 bis zu seinem Rücktritt 1972 (danach war Brossel der Direktor, nachdem er vorher Vize-Direktor war). Heute ist das Labor nach Kastler und Brossel benannt.
Kastler erhielt Ehrendoktorate aus Pisa (1960), Oxford (1966) und Löwen (1955). Er war Ehrenmitglied der französischen und polnischen physikalischen Gesellschaften und der Optical Society of America, deren Mees-Medaille er 1962 erhielt. 1954 erhielt er den Holweck-Preis der französischen und englischen physikalischen Gesellschaften. Seit 1964 war er Mitglied der französischen Akademie der Wissenschaften (Académie des sciences). Daneben war er auch Mitglied der belgischen Akademie der Wissenschaften. 1965 erhielt er die Goldmedaille der CNRS. Außerdem war Kastler Mitglied der Deutschen Akademie der Naturforscher Leopoldina - Nationale Akademie der Wissenschaften.
1966 erhielt er den Nobelpreis für Physik für seine Entwicklung neuer spektroskopischer Verfahren. Wikipedia..